Untersuchungen zum Verhalten von Quecksilber in SCR-DeNOx-Anlagen in Kohlekraftwerken

Abstract

Die vorliegende Arbeit stellt die Ergebnisse der experimentellen Untersuchungen zum Verhalten von elementarem und oxidiertem Quecksilber an SCR-DeNOx-Katalysatoren von Kohlekraftwerken dar. Dabei wird systematisch der Einfluss der Quecksilberkonzentration im Abgas, der Einfluss typischer Abgasbestandteile (O2, CO2, HCl, HBr, SO2, NO, NH3) und der Einfluss der Verweilzeit am Katalysator auf elementares und oxidiertes Quecksilber ermittelt. Das Oxidationsvermögen für elementares Quecksilber in halogenhaltigen Abgasen wird über einen Aktivitätskoeffizienten vergleichbar mit dem der DeNOx-Reaktion beschrieben und als neue Katalysatorkenngröße eingeführt. Für DeNOx-aktive Katalysatoren wird neben einer verringerten Oxidation von elementarem Quecksilber eine reduzierende Wirkung auf bereits oxidiertes Quecksilber nachgewiesen. Erstmals wird hier die DeNOx-induzierte Hg-Reduktion als Begriff verwendet und als Ursache für die Reduktion das im DeNOx-Zyklus intermediär gebildete reduzierte Vanadium benannt. Unterstützt wird diese Hypothese durch weitere Untersuchungen in VOC-haltigen Abgasen.

This thesis presents the results of a series of lab experiments on the behaviour of elemental and oxi-dized mercury by SCR-DeNOx catalysts from coal-fired power plants. The influence of the mercury concentration in the exhaust gas, the influence of further typical exhaust gases (O2, CO2, HCl, HBr, SO2, NO, NH3) and the influence of the residence time on the catalyst on elemental and oxidized mercury were measured systematically. The oxidizing capability for elemental mercury in halogen-containing gases is described by an oxidation activity factor comparable to the DeNOx reaction. The oxidation activity factor will be used as a new catalysts parameter. DeNOx-active catalysts show a strong negative impact on the oxidation of elemental mercury and even a reducing effect on already oxidized mercury. The term DeNOx-induced Hg-reduction is stated for the first time and in this case. In a hypothesis it will be assumed that intermediately re-duced vanadium species produced by the DeNOx-reaction causes the reduction of oxidized mer-cury. This hypothesis is supported by further investigations in VOC-containing gases.