Development of scale-bridging approaches for the simulation of proton conduction and intermolecular interactions : [kumulative Dissertation]

Abstract

Gegenstand dieser Arbeit ist die Entwicklung einer skalenübergreifenden Methode zur Beschreibung von Protonenleitung und eines effizienten Ansatzes zur Berechnung von intermolekularen elektrostatischen Wechselwirkungen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden ab initio Molekulardynamik-Simulationen von Verbindungen des Typs CsHyXO4 (X= S, P, Se, y = 1, 2) durchgeführt. Die resultierenden Trajektorien wurden dazu genutzt, die Molecular Dynamics/Matrix Propagation (MDM) Methode zu entwickeln, welche die Protonendynamik einer kompletten Molekulardynamik-Simulation in einer M x M Matrix kondensiert, wobei M die Anzahl der Sauerstoffatome beschreibt. Der MDM Ansatz wurde dazu benutzt, die Protonendynamik in einem CsH2PO4 System auf einer Längenskala von einigen Mikrometern und in einem nanoporösen Netzwerk in Übereinstimmung mit experimentellen Daten zu simulieren. Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich der Untersuchung einer niedrig dimensionalen Darstellung der linear density-density response function (LDDRF). Mithilfe der effizienten Darstellung der LDDRF können Polarisationseffekte in klassischen Molekulardynamik-Simulation berücksichtigt werden.

This thesis deals with the development of scale-bridging methods for the simulation of proton conduction and an efficient approach for the calculation of inter-molecular electrostatic interactions. In this thesis ab initio molecular dynamics simulations of the solid acid family CsHyXO4 (X= S, P, Se, y = 1, 2) were performed. The resulting trajectories are utilized to derive the Molecular Dynamics/Matrix Propagation (MDM) method, which condenses the dynamic information on proton transport within an entire molecular dynamics simulation into an M x M matrix where M is the number of oxygen atoms. The MDM approach is used to explicitly compute proton dynamics in CsH2PO4 on the micrometer length scale and in a nanoporous network in agreement with experimental results. The second part of this thesis is dedicated to the investigation of lowdimensional representations of the linear density-density response function (LDDRF). The efficient representation of the LDDRF can be used to incorporate polarization effects into a classical molecular dynamics simulation.