Characterization of control mesoporous glasses (CPGs) using positron annihilation lifetime spectroscopy (PALS)

Abstract

Positronen-Techniken stellen eine nicht-destruktive Methode zur Untersuchung von offenen Volumina, Oberflächen und porösen Stoffen dar. Gleichzeitig erlauben sie in-situ Untersuchungen von Änderungen von Materialeigenschaften. Die Positronen-Lebensdauer-Spektroskopie (PALS) erlaubt einzigartige Messungen von Porengröße, Verteilung der Porengrößen und Füllungsgrad von Poren in geschlossenen, nicht verbundenen Porensystemen. Andere Verfahren wie etwa die Gas-Adsorption sind dafür nicht geeignet. Diese Arbeit verfolgt zwei Ziele: Zuerst soll die Positronen-Lebensdauer-Spektroskopie erstmalig genutzt werden um "Control Porous Glass" (CPG) mit Porengrößen von 1nm bis 64nm zu charakterisieren. Dabei wird ein erster Zusammenhang zwischen der Lebensdauer des Ortho-Positroniums und den Eigenschaften der CPG (Porengröße, Oberfläche und Porosität) hergestellt. Diese können dann als Kalibrierungskurve für die Charakterisierung von meso-porösen Gläsern verwendet werden. Die PALS hat sich dafür als schneller uns genauer herausgestellt als andere Methoden wie Gas-Adsorption-Desorption und die Quecksilber-Intrusion-Porosimetrie. Als zweites sollen diese Ergebnisse genutzt werden, um die vorgeschlagenen Modelle (RTE- und ETE-Modell) zu überprüfen, mögliche Abweichungen zu erkennen und physikalischen Ursachen dieser Abweichungen zu finden.

Positron techniques provide a non-destructive method to study open volumes, surface area and porosity inside molecular media. The techniques are also considered from the rare insitu tools which can probe the changes of the material properties in the time of measurements. Positron annihilation lifetime spectroscopy (PALS) may be uniquely capable of deducing a pore size, pore size distribution and the degree of filling of the pores in closed pore systems (not interconnected). In this particular case, the gas adsorption techniques are not applicable. This thesis has two main goals. Firstly and for the first time, the positron annihilation lifetime technique is used to characterize the control porous glasses (CPGs) media (from 1 nm to 64 nm). The PALS is used to establish basic correlations between the important physical properties of the CPG (pore size, surface area, and porosity) and the o-Ps lifetime. These correlations can be used as calibration curves in characterization of mesoporous glasses by the interested research groups. Hence, the PAL technique will be more precise and more time saving than the other tools such as gas adsorption-desorption and Hg mercury intrusion porosimetry. The second goal is to use these correlations to verify the validity of some suggested models (RTE- and ETE-models) and theories to discover possible deviations from the expected behaviour and to discuss the physical point of view for these deviations.