Discrete luminescence particle imaging to determine temperature distributions in highly scattering solid-fluid systems

Abstract

Experimental temperature measurement in solid-fluid systems is essential to the de- velopment of new energy-efficient chemical processes involving pyrolysis, calcination, and catalysis. Compared to the conventional thermometry method with physical probes, e.g., thermocouples, optical thermometry techniques are preferable since they would not perturb the measured environment. However, a challenge in the applica- tion of optical techniques to solid-fluid systems is the presence of solid boundaries which can lead to multiple reflections. In extreme cases, such as in porous structures composed of solid particles, the use of direct imaging methods is prevented as opaque particles would block the direct light paths. Phosphor thermometry as an optical technique has been demonstrated for temper- ature imaging, relying on solid luminescent particles, i.e., phosphor particles, dispersed in fluids or coated on solid surfaces. To derive temperature, the temporal or spectral dynamics of the luminescence with temperature are exploited. For this, the lumines- cence is spectrally or temporally separated into two separate signals, resulting in a temperature-dependent ratio of these signals. This thesis introduces two innovative concepts based on ratiometric phosphor thermometry, aimed to address the scattering and reflection issues caused by solid boundaries. Both concepts leverage the fact that luminescence originates from discrete emitters. The first concept involves dispersing micron-sized phosphor particles in trans- parent fluids and subsequently forming separated diffraction-limited images of the particle luminescence on high-resolution cameras. In this way, each phosphor particle is treated as an independent temperature detector located at discrete particle positions. 2D rotated Gaussian functions are fitted to each particle image, allowing for integrating particle signals in the separated images for ratiometric thermometry and locating the particles with sub-pixel resolution (< 10 μm). This fitting process can separate the luminescence signal of the imaged particles from interfering signals with a low spatial frequency, such as those from surface reflection or re-scattering of luminescence light. Initial experiments are conducted in a liquid dispersion and in a seeded gas with an imposed scattering interference from an LED light, which demonstrate the feasibility of this concept, and the robustness of the temperature measurements against high levels of re-scattered signals. The concept focuses on finely resolving the temperature distribution within a 500 μm thermal boundary layer. The results are validated against the laminar Prandtl-Blasius equation. Moreover, the performance of different optical imaging configurations employing the spectral separation method is compared to analyze the measurement deviation. As an alternative ratiometric way to the spectral separation method, the dual-frame lifetime method is also explored by performing some test cases in isothermal liquid dispersions. The second concept combines phosphor thermometry and ray tracing simulations to determine the internal temperatures of an opaque porous structure. To establish and validate this concept, a reproducible regular packed bed is selected. The luminescence from a phosphor-coated sphere inside the packed bed, excited by penetrating laser, exits the bed after multiple reflections and is collected to determine the sphere’s temperature using the dual-frame lifetime method. When multiple phosphor-coated spheres are present in packed beds, their signals can be separated by linear regression of their spatial intensity distributions in the acquired images. This is demonstrated using a setup including three luminescent spheres, with the results validated against thermocouple readings. However, purely experimental measurements only apply to regular packed beds, whereas the practical situation is ordinarily irregular. Hence, a ray tracing simulation is carried out and the results demonstrate that its combination with phosphor thermometry can substantially streamline the measurement process while offering adaptability for temperature detection in irregular packed beds. This thesis contributes to the development of advanced temperature measurement techniques in solid-fluid systems, constituting a solid foundation for downsizing the measurement scale and optimizing the CFD simulation.

Experimentelle Temperaturmessungen in Fest-Fluid-Systemen sind für die En- twicklung neuer energieeffizienter chemischer Prozesse, einschließlich Pyrolyse, Kalzinierung und Katalyse, unerlässlich. Im Vergleich zu konventionellen Ther- mometriemethoden mit physischen Sonden, wie beispielsweise Thermoelementen, sind optische Thermometrietechniken häufig bevorzugt, da sie die Messumgebung nicht stören. Eine Herausforderung bei der Anwendung optischer Techniken in Fest-Fluid-Systemen besteht jedoch in der Anwesenheit von festen Grenzflächen, die zu mehrfachen Reflexionen führen können. In extremen Fällen, wie in porösen Strukturen aus festen Partikeln, wird die Verwendung direkter Bildgebungsverfahren verhindert, da undurchsichtige Partikel die direkte Sichtverbindungen blockieren. Phosphor-Thermometrie wurde in optischen Temperaturmessungen demonstri- ert und basiert auf festen leuchtenden Partikeln (Phosphorpartikel), die in Fluiden dispergiert oder auf festen Oberflächen beschichtet werden. Zur Ableitung der Tem- peratur werden die zeitlichen oder spektralen Dynamiken der Lumineszenz mit der Temperatur ausgenutzt. Hierbei wird die Lumineszenz spektral oder zeitlich in mehrere Signale getrennt, was zu einem temperaturabhängigen Verhältnis dieser Signale führt. Diese Arbeit stellt zwei innovative Konzepte der ratiometrischen Phosphor-Thermometrie vor, die darauf abzielen, die durch feste Grenzflächen verur- sachten Streu- und Reflexionsprobleme zu bewältigen. Beide Konzepte nutzen die Tatsache aus, dass die Lumineszenz von diskreten Emittern ausgeht. Das erste Konzept beinhaltet die Dispergierung mikrometergroßer Phosphorpartikel in transparenten Fluiden und die anschließende Bildung separater beugungsbegrenzter Bilder der Lumineszenz der Partikel auf einer hochauflösenden Kamera. Auf diese Weise wird jeder Phosphorpartikel als unabhängiger Temperatursensor an diskreten Partikelpo- sitionen behandelt. Jedes Partikelbild wird mit 2D Gauß-Funktionen modelliert, um Partikelsignale in den separierten Bildern für die ratiometrische Thermometrie zu integrieren und die Partikel mit subpixelgenauer Auflösung (< 10 μm) zu lokalisieren. Dieser Anpassungsvorgang kann das Lumineszenzsignal der abgebildeten Partikel von störenden Signalen mit niedriger räumlicher Frequenz trennen, wie z.B. von Oberflächenreflexionen oder der erneuten Streuung des Lumineszenzlichts. Erste Experimente wurden in einer Flüssigdispersion und in einem mit Partikeln versehenen Gasstrom mit einer aufgeprägten Streuinterferenz von einem LED-Licht durchgeführt, was die Machbarkeit dieses Konzepts und die Robustheit der Temperaturmessun- gen gegenüber hohen Leveln an erneuten gestreuten Signalen zeigt. Das Konzept konzentriert sich darauf die Temperaturverteilung innerhalb einer 500 μm dünnen thermischen Grenzschicht fein aufzulösen. Die Ergebnisse werden gegen die laminare Prandtl-Blasius-Gleichung validiert. Darüber hinaus wird die Leistung verschiedener optischer Bildgebungskonfigurationen, die die spektrale Separationsmethode verwen- den, verglichen, um die Messabweichung zu analysieren. Als alternative ratiometrische Methode zur spektralen Separationsmethode wird auch die Doppelbild-Lebensdauer -Methode durchgeführt, indem einige Versuche in isothermer Flüssigdispersion durchgeführt werden. Das zweite Konzept kombiniert die Phosphor-Thermometrie und Ray-Tracing-Simulationen, um die internen Temperaturen einer undurchsichtigen porösen Struktur zu bestimmen. Um dieses Konzept zu etablieren und zu validieren, wird ein reproduzierbares, regelmäßiges Festbett ausgewählt. Die Lumineszenz einer phosphorbeschichteten Kugel im Inneren des Festbetts, angeregt durch eingeleitetes Laser-Licht, verlässt das Bett nach mehrfachen Reflexionen und wird gesammelt, um die Temperatur der Kugel mithilfe der Doppelbild-Lebensdauer-Methode zu bestimmen. Wenn mehrere phosphorbeschichtete Kugeln im Festbett vorhanden sind, können ihre Signale durch lineare Regression ihrer räumlichen Intensitätsverteilungen in den aufgenommenen Bildern getrennt werden. Dies wird anhand eines Aufbaus mit drei leuchtenden Kugeln gezeigt, wobei die Ergebnisse gegen Thermoelementmes- sungen validiert werden. Allerdings gelten rein experimentelle Messungen nur für regelmäßige Festbette, während die praktische Situation in der Regel unregelmäßig ist. Daher wird eine Ray-Tracing-Simulation durchgeführt, und die Ergebnisse zeigen, dass ihre Kombination mit der Phosphor-Thermometrie den Messprozess erheblich vereinfachen kann und gleichzeitig Anpassungsfähigkeit für die Temperaturmessung in unregelmäßigen Festbetten bietet. Diese Arbeit trägt zur Entwicklung fortschrit- tlicher Temperaturmessmethoden in Fest-Fluid-Systemen bei und bildet eine solide Grundlage für die Verkleinerung des Messmaßstabs und der Optimierung von CFD- Simulation.