Data-driven computer-aided molecular, material, and process design for efficient separation systems

Abstract

Chemical separation systems are essential across various industries, but they are often highly energy intensive. Reducing the energy demand for separation is an important step to lower production costs, minimize environmental impacts, and promote the sustainable development of separation technologies. The energy efficiency of separation systems depends not only on the operating conditions but also on the selection of separating agents used to facilitate the separation, such as solvents or adsorbents. Computer-aided molecular and process design (CAMPD) can be used to identify the optimal separating agents and operating conditions. However, this design method is usually challenging because it often uses nonlinear mathematical models to describe the complex overall system. These models must then be integrated into an optimization problem, which requires advanced numerical methods to maximize the overall performance of the cross-scale system. In this dissertation, several data-driven approaches are proposed to accelerate computer-aided molecular, material, and process design. These approaches cover various applications for efficient separation systems, including optimal molecular design, large-scale material screening, process optimization, and integrated molecular/material and process design. To accelerate the identification of optimal separating agents, data-driven models are developed to predict separation performance based on the properties or structures of the separating agents. These models are further used to identify the optimal separating agents through surrogate-based optimization or large-scale screening to maximize separation performance in specific applications. For molecular discovery, molecular property targeting and molecular mapping methods are introduced and demonstrated to be effective for optimal solvent design. For materials discovery, two types of machine learning models are developed: an end-to-end model for accurate predictions and an interpretable model that provides insights into the predictions. Both models are very efficient and suitable for large-scale screening of metal-organic frameworks (MOFs) targeting energy-efficient gas separation. Furthermore, a data-driven CAMPD approach is proposed to integrate the identification of optimal molecules and materials into process optimization. This method combines data-driven process models, optimization algorithms, and molecular property targeting for the simultaneous design of optimal molecules/materials and process parameters, improving the overall process performance. Taking one step further, Bayesian optimization is integrated into the data-driven CAMPD approach to reduce the high data demand typically required for accurate surrogate modeling. The resulting BayesCAMPD approach offers a data-efficient and closed-loop solution to CAMPD tasks by iteratively performing data-driven modeling, surrogate-based optimization, and solution validation. The effectiveness of the data-driven approaches proposed in this dissertation is demonstrated using two different separation processes, extractive distillation and pressure swing adsorption. These approaches are practical and computationally efficient in advancing the development of efficient separation systems with broad applications in chemical engineering.

Chemische Trennprozesse sind in verschiedenen Industrien wichtig, aber oft sehr energieintensiv. Den Energieverbrauch für Stofftrennungen zu reduzieren, ist ein wesentlicher Schritt zur Senkung der Produktionskosten und zur Minimierung der Umweltauswirkungen. Daher muss eine nachhaltige Entwicklung von energiesparenden Trenntechnologien gefördert werden. Die Energieeffizienz von Trennsystemen hängt nicht nur von den Betriebsbedingungen ab, sondern auch von der Auswahl der Hilfsstoffe, die zur Erleichterung der Trennung eingesetzt werden, z. B. Lösungsmitteln und Adsorbenzien. Mit Hilfe des computergestützten Molekül- und Prozessdesigns (CAMPD) können die optimalen Hilfsstoffe und Betriebsbedingungen ermitteln werden. Diese Design-Methode ist jedoch oft schwierig, da hierbei häufig nichtlineare mathematische Modelle zur Beschreibung des komplexen Gesamtsystem verwendet werden und diese Modelle dann auch noch in ein Optimierungsproblem integriert werden müssen. Dieses Problem kann nur mit fortgeschrittenen numerischen Methoden gelöst werden, um die Gesamtleistung des Systems (Molekül/Material/Prozess) skalenübergreifend zu maximieren. In der vorliegenden Dissertation werden verschiedene datengetriebene Ansätze vorgeschlagen, um das computergestützte Molekül-, Material- und Prozessdesign zu beschleunigen. Diese Ansätze decken verschiedene Anwendungen von effiziente Trennsysteme ab, darunter optimales Moleküldesign, großangelegtes Material-Screening, Prozessoptimierung und integriertes Molekül-/Material- und Prozessdesign. Um das Auffinden von optimal geeigneten Molekülen und Materialien zu beschleunigen, werden datengetriebene Modelle entwickelt, mit denen man die Trennleistung auf der Grundlage der Eigenschaften oder Strukturen der Stofftrenn-Hilfsmittel abschätzen kann. Diese Modelle werden weiterhin verwendet, um die optimalen Hilfsstoffe durch Surrogat- basierte Optimierung oder großangelegtes Screening zu identifizieren, um die Trennleistung in spezifischen Anwendungen zu maximieren. Im Bereich der Moleküloptimierung werden die Methodiken „Molekül-Eigenschafts-Targeting“ und „Molekül-Mapping“ für ein effizientes optimales Lösungsmitteldesign eingeführt und deren Wirksamkeit anhand von Beispielen demonstriert. Im Bereich der Materialoptimierung werden zwei Arten von maschinellen Lernmodellen entwickelt: ein End-to-End-Modell für akkurate Vorhersagen und ein interpretierbares Modell, welches Einblicke in die Vorhersagen bietet. Beide Modelle sind sehr gutgeeignet für das großangelegte Screening von metallorganischen Gerüstmaterialien (MOFs) zur energieeffizienten Gastrennung. Weiterhin wird ein datengetriebener CAMPD-Ansatz vorgeschlagen, um die Ermittlung optimaler Moleküle und Materialien in die Prozessoptimierung zu integrieren. Diese Methode kombiniert datengestützte Prozessmodelle, Optimierungsalgorithmen und „Molekül- Eigenschafts-Targeting“, um gleichzeitig optimale Moleküle/Materialien und Prozessparameter zu entwerfen, wodurch die Gesamtleistung des Prozesses verbessert wird. In einem weiteren Schritt wird die Bayes’sche Optimierung in den datengestützten CAMPD- Ansatz integriert, um den oft hohen Datenbedarf für eine genaue Surrogat-Modellierung zu reduzieren. Der daraus resultierende BayesCAMPD-Ansatz bietet eine dateneffiziente und geschlossene Lösung von CAMPD-Aufgaben, indem er datengestützte Modellierung, Surrogat-basierte Optimierung und Lösungsvalidierung iterativ durchführt. Die Wirksamkeit der in der Dissertation vorgeschlagenen datengestützten Ansätze werden anhand von zwei verschiedenen Trennprozessen, der extraktiven Destillation und der Druckwechseladsorption, demonstriert. Sie sind praktisch und rechnerisch effizient bei der Entwicklung effizienter Trennsysteme mit breiten Anwendungsmöglichkeiten in der chemischen Technik.