Laser induced fluorescence as a tool for the analysis of structures and scalars in fluid mechanics

Abstract

In dieser Arbeit werden verschiedene Methoden und Anwendungen der laser-induzier- ten Fluoreszenz im Kontext der Strömungsmechanik für die Untersuchung von Struk- turen, Mischung und Stoffübergang präsentiert. In allen diesen Studien ist die gemessene Größe die Konzentration eines fluoreszierenden Tracers, der entweder im Fluid vorhanden ist oder zum Zweck der Messung zugefügt wurde. Von dieser gemessenen skalaren Größe können andere Parameter abgeleitet werden, die die Struktur der Strömung, den Reaktionsfortschritt, die Mischungsintensität oder Stoff- übergang zwischen Phasen beschreiben. Dabei ist die Wahl des fluoreszierenden Tracers, seine Anregungs- und Detektions- strategie in den verschiedenen Anwendungen von größter Bedeutung für die let- ztendlich erzielbaren Ergebnisse. In der Verbrennungsforschung werden natürlich in der Flamme vorhandene fluoreszi- erende Spezies seit langem verwendet, um Flammenstrukturen und Schadstoffb- ildung zu untersuchen. Diese Kenntnisse werden hier für eine Methode zur Bestim- mung der Wärmefreisetzungsfront aus einer Kombination verschiedener fluoreszier- ender Radikale weiterentwickelt. In großen Strömungskanälen ist es häufig wichtig, nicht-toxische und preiswerte Tracerstoffe zu verwenden, um Sicherheitsauflagen, bzw. Finanzbudgets einhalten zu können. Darum wird im zweiten Teil des Kapitels der Einsatz von Vitaminen und Chlorophyll als Markierungsstoffe für solche Anwendungen untersucht. Für die Bestimmung von Stoffübergang zwischen zwei Phasen ist es wichtig die Konzentrationen des übergehenden Stoffes zu kennen. Dafür werden Reaktionen dieser Spezies mit farbigen oder fluoreszierenden Tracerstoffen gebraucht. Die Wahl dieser Reaktionen und Tracer muss an das entsprechende Fluid angepasst sein und darf selber nicht den Stofftransport beeinflussen. In dieser Arbeit werden zwei solche Reaktionen betrachtet: eine Neutralisationsreaktion für die Bestimmung von CO2 in Wasser und eine Redox-Reaktion für den Übergang von Sauerstoff. „Two-Tracer LIF“ (2T-LIF) verwendet zwei verschiedene fluoreszierende Farbstoffe, einen der den zu untersuchenden Prozess verfolgt und einen zweiten, neutralen, der die Hintergrundkonzentration oder -beleuchtung darstellt. Diese Methode wird für zwei verschiedene Anwendungen entwickelt: die simultane Messung von Mikro- und Makro-Mischung in einem statischen Mischer und die Korrektur der durch Bla- senschatten hervorgerufenen inhomogenen Beleuchtung bei der Untersuchung des Stofftransports in einer Blasensäule. Die zuvor genannten Methoden kommen dann in verschiedenen Anwendungen zum Einsatz. Die simultane Bestimmung der Mikro- und Makro-Mischung in einem stat- ischen Mischer ist das Thema des ersten Teils dieses Kapitels. Die 2T-LIF Methode erlaubte hierbei die simultane Erfassung der Mischungsfelder hinter dem Mischer. Aus diesen werden dann der Segregationsindex, Frequenzen der Fluidstrukturen und Wahrscheinlichkeitsdichteverteilungen abgeleitet. Die Proper Orthogonal De- composition Methode erlaubt zusätzlich die Analyse der hauptsächlichen Moden im Mischer. Im zweiten Teil des Kapitels wird der Stofftransport von Gasblasen in die Flüssigkeit in einer Blasensäule behandelt. Hierbei werden die verschiedenen, zuvor unter- suchten Nachweisreaktionen zusammen mit 2T-LIF verwendet. Auf diese Weise wird der Übergang von CO2 in die Flüssigkeit bestimmt, wobei auch Lösungen mit erhöhter Viskosität und verminderter Oberflächenspannung zum Einsatz kommen. Die fluoreszierende Redox-Reaktion mit Resorufin wird erstmals für die Bestim- mung des Stoffübergangs von Sauerstoff aus Luftblasen in die flüssige Phase einer Blasensäule verwendet. Der letzte Abschnitt befasst sich mit der Untersuchung von Helix-Reaktoren. Ver- schiedene geometrische Konfigurationen werden bezüglich ihres Mischungs- und Stoff- übergangsverhaltens verglichen. Es stellt sich heraus, dass eine frühe Strömungsum- lenkung die Mischung und den Stofftransport verbessert. Darum führen Konfigura- tionen wie der Coiled Flow Inverter (CFI) und der Coiled Flow Reverser (CFR), die 90◦ bzw. 180◦ Umlenkungen besitzen, zu besserer Mischung und höheren Stoffüber- gangskoe zienten. In langen horizontalen Wendeln wird das Fluid in den sekun- dären Dean-Wirbeln gefangen und verhindert somit eine weitere Mischung. Die Verwendung der laser-induzierten Fluoreszenz erlaubte auch die Identifizierung ver- schiedener Strömungsstrukturen in den Wendeln. Neben den Dean-Wirbeln kon- nten Lyne-Wirbel visualisiert und Kennfelder für Gas-Flüssig-Strömungen erstellt werden. Die verschiedenen Anwendungen der laser-induzierten Fluoreszenz, die in diesem Dokument dargestellt werden, zeigen die vielfältigen Möglichkeiten, die diese Meth- ode für die Analyse von Strömungsstrukturen, Konzentrationen und anderen Skalaren in Gas- und Flüssigkeitsströmungen eröffnet. Durch die Anpassung von Tracerstof- fen, der Anregungs- und Detektionsstrategie wird LIF zu einem flexiblen Werkzeug in der strömungsmechanischen und verfahrenstechnischen Forschung.

In this treatise, several methods and applications of laser-induced fluorescence used in the context of fluid mechanics for the study of structures, mixing and mass trans- fer are presented. The quantity measured in all these different studies is the con- centration of a fluorescent tracer, that is existing in the fluid or has been added intentionally. From this scalar quantity other parameters, that describe the struc- ture, the reaction progress, mixing intensity or mass transfer between phases can be derived. Therefore, the choice of the fluorescent tracer substance and its excitation and de- tection strategy is of crucial importance for the final results, that can be obtained in different applications. In combustion, naturally produced fluorescent gas components, have been used since a long time for flame structure and pollutant formation studies. This knowledge is used here for the development of a method to determine the heat release front from a combination of LIF-measurable radicals in the flame front. In large flow installations it is often crucial to use non-toxic and affordable materials for safety and budget reasons. Therefore the potentials of vitamins and chlorophyll as fluid markers is examined in a second part of the chapter. For the determination of mass transfer it is important to know the concentration of the transferred component in the two phases. Therefore, reactions of this com- ponent with a coloured or fluorescent tracer substance are needed. The choice of these tracers and reactions has to be adapted to the fluids that are considered and should not influence the mass transfer dynamics itself. Here two types of reactions are considered: a neutralization reaction for the detection of CO2 in water and a redox-reaction for the transfer of oxygen. “Two-Tracer LIF” (2T-LIF) involves the use and detection of two different fluores- cent dyes, one that is sensitive to the process to be monitored, the other behaving neutrally and just representing the background concentration or illumination. This method is described for two different applications: the simultaneous determination of macro-mixing and micro-mixing in a static mixing device and the correction of light inhomogeneities for mass transfer determination in a bubble column. The aforementioned methods are then used in different applications. The simultan- eous determination of macro-mixing and micro-mixing in a static model mixer is the subject of the first part of this chapter. The 2T-LIF method allowed for the simultaneous acquisition of macro-mixing and micro-mixing elds behind the mixer. From these, the segregation indices, structure frequencies and probability density functions are obtained. The proper orthogonal decomposition method allows for the analysis of the main modes in the examined mixing device. The second part of this chapter concerns the study of mass transfer from gas bubbles to the liquid phase in a bubble column. Here, the different detection reactions de- veloped before are applied, together with 2T-LIF. Thus the mass transfer from CO2 bubbles to the liquid is determined, also in solutions with increased viscosity and decreased surface tension. The fluorescent redox-reaction with resorufin is used for the first time for the determination of mass transfer from air bubbles to the liquid phase in the column. The last section concerns the study of helically coiled reactors. Different geometrical configurations are compared, concerning their mixing and mass transfer behaviour. It is found, that an early flow redirection increases mixing and mass transfer in the coil. Therefore, configurations like the coiled ow inverter (CFI) and coiled ow reverser (CFR) that have 90◦ and 180◦ bends respectively, lead to better mixing and higher mass transfer coe cients. In longer horizontal coils, the fluid is trapped in the developed secondary Dean vortices, limiting further mixing. The use of laser- induced fluorescence in these helical coils, also allowes for the detection of different flow structures developing in the coil. Besides the Dean vortices, additional Lyne vortices are visualized and ow maps for gas-liquid flows in such devices are determ- ined. The different applications of laser-induced fluorescence presented in this document, show the abundant possibilities for analysis of structures, concentrations and other scalars in gas and liquid flows opened by this method. While adapting the tracer, excitation and detection strategy, LIF is a flexible tool in fluid dynamics and process engineering research.