Process intensification during powder production in pulsated gas flow

Abstract

This dissertation reports on the investigation of intensified processes occurring during drying of droplets in pulsating gas flow, in a process named pulse combustion drying (PCD). PCD is an advanced drying technique that uses pulsating flue gas flow generated by intermittent combustion. The technique can be used for fine powder production from various materials, including heat sensitive materials such as foods and pharmaceuticals. Gas pulsation increases the overall heat and mass transfer coefficients during the drying process, resulting in process intensification. Some studies reported that very small particles down to the nanoscale could be produced during PCD. It was claimed that breakup of colloidal droplets is the main enabling mechanism. The process of droplet breakup during PCD is investigated here using the Taylor analogy breakup model, which is coupled to a single droplet drying model previously developed by our group. A liquid droplet may only break before crust is formed on its surface. Simulation results show how the key parameters of pulse combustion drying as well as the colloidal droplet properties influence the droplet breakup. For easier colloidal droplet breakup, a large droplet, small nanoparticles, high surface charge, high gas temperature, strong gas oscillation, and high frequency are favorable. It is shown that while droplet breakup can result from pulse combustion drying conditions, particles below micron-size cannot be produced. This leaves the mechanism that may lead to nanoparticle production unclear. Further experimental investigation using two metal oxides (SiO2 and TiO2) and a sticky organic material (maltodextrin), has been conducted to see how material type and process conditions influence the physical properties of the products. The employed process parameters, namely gas temperature and pulsation frequency, strongly influence final particle shape and size of maltodextrin. Fine metal oxide particles can be obtained with and without pulsation, and no significant differences are observed with the variation of pulsation frequency. The volume fraction of the fine particles is, however, very low. Based on these results, a model of particle production through repetitive crust breakage and drying cycles is proposed. Two possible mechanisms are tested. In the first mechanism crust breaks due to external shear by the surrounding flow. A variable is used as the breakage criterion and an empirical equation is used to determine the number of child particles. In the second mechanism crust breaks when it can no longer withstand the stresses working on it due to pressure and temperature gradients in it. The crust strength is calculated from the interparticle binding forces. It is found that stresses due to temperature and pressure gradients are what may cause the crust to break. It is also shown that formation of debris particles that follows contributes significantly to the number of nano- and submicron-sized particles. The obtained results are in agreement with the experimental data, and the proposed mechanism could explain the production of fine particles regardless of gas pulsation. To see how the intensified heat and mass transfer could potentially deteriorate heat sensitive material during PCD, a numerical investigation has been carried out for whey protein isolate (WPI). A kinetic model of whey protein denaturation obtained from experiments is used. It is found that small droplets undergo drying and denaturation faster, and stay longer in the drying chamber. The influence of initial solid content is complex and depends on other variables. Gas pulsation has been shown to enhance drying with small reduction in final product activity. It also reduces the discrepancies in product quality and energy consumption in case of different initial droplet size distributions. The influence of frequency and velocity amplitude weakens at higher magnitudes of the same. Average flow velocity has a negligible effect on the properties of dried product, but it determines the droplet residence time. For WPI it is better to dry slowly at moderate temperatures than to dry faster at high temperatures, to prevent excessive denaturation. It is also shown that employing pulsation is a better strategy than increasing temperature to enhance the drying process while preserving product quality.

Diese Dissertation berichtet über die Untersuchung intensivierter Prozesse, die während der Trocknung von Tröpfchen in einem pulsierenden Gasstrom auftreten. Der entsprechende Prozess wird als Pulse Combustion Drying (PCD) bezeichnet. PCD ist eine fortgeschrittene Trocknungstechnik, die den pulsierenden Rauchgasstrom aus einer intermittierenden Verbrennung verwendet. Diese Technik kann für die Feinpulverherstellung aus verschiedenen Materialien verwendet werden, einschließlich wärmeempfindlicher Materialien wie Lebensmittel und Pharmazeutika. Die Gaspulsation erhöht die gesamten Wärme- und Stoffübergangskoeffizienten während der Trocknung, was zu einer Prozessintensivierung führt. Einige Studien berichteten, dass mittels PCD kleinere Partikel bis hinab in den Nanobereich produziert werden konnten. Das Aufbrechen kolloidaler Tröpfchen sei der Hauptmechanismus, der dies ermöglicht. Der Bruch von Tröpfchen während der PCD wird hier durch Kopplung des als Taylor Analogy Breakup bezeichneten Modells mit einem zuvor von unserer Gruppe entwickelten Einzeltröpfchen-Trocknungsmodell untersucht. Ein Flüssigkeitströpfchen kann nur brechen, bevor sich an seiner Oberfläche eine Kruste bildet. Simulationsergebnisse zeigen, wie die Schlüsselparameter der PCD sowie die kolloidalen Eigenschaften den Tropfenzerfall beeinflussen. Für ein leichteres Aufbrechen sind große Tröpfchen, kleine Nanopartikel, hohe Oberflächenladung, hohe Gastemperatur, starke Gasoszillation und eine hohe Frequenz günstig. Es wird gezeigt, dass Tropfenzerfall zwar aus PCD-Bedingungen resultieren kann, submikrone Partikel können jedoch nicht erzeugt werden. Der Mechanismus, der zur Nanopartikelproduktion führer kann, bleibt somit unklar. Weitere experimentelle Untersuchungen wurden mit zwei Metalloxiden (SiO2 und TiO2) und einem klebrigen organischen Material (Maltodextrin) durchgeführt, um festzustellen, wie Materialtyp und Prozessbedingungen die physikalischen Eigenschaften der Produkte beeinflussen. Die verwendeten Prozessparameter, nämlich Gastemperatur und Pulsationsfrequenz, beeinflussen stark die endgültige Teilchenform und -größe von Maltodextrin. Feine Metalloxidpartikel können mit und ohne Pulsation erhalten werden, und es werden keine signifikanten Unterschiede bei der Variation der Pulsationsfrequenz beobachtet. Der Volumenanteil der feinen Partikel ist jedoch sehr gering. Basierend auf diesen Ergebnissen wird ein Modell der Partikelproduktion durch wiederholte Krustenbrüche und Trocknungszyklen vorgeschlagen. Zwei mögliche Mechanismen werden getestet. Beim ersten Mechanismus bricht die Kruste aufgrund äußerer Scherung durch die umgebende Strömung. Neben einem variablen Bruchkriterium wird eine empirische Gleichung verwendet, um die Anzahl der Tochterpartikel zu bestimmen. Im zweiten Mechanismus bricht die Kruste, wenn sie den auf sie einwirkenden Belastungen aufgrund von Druck- und Temperaturgradienten nicht mehr standhalten kann. Die Krustenfestigkeit wird aus den interpartikulären Bindungskräften berechnet. Es wurde festgestellt, dass die Kruste in der Regel durch Spannungen aufgrund von Temperatur- und Druckgradienten bricht. Die nachfolgende Bildung von Trümmerpartikeln trägt erheblich zur Anzahl von Partikeln im Nano- und Submikronbereich bei. Die erhaltenen Ergebnisse stimmen mit den experimentellen Daten überein, und der vorgeschlagene Mechanismus kann die Erzeugung feiner Partikel unabhängig von der Gaspulsation erklären. Um zu sehen, wie die intensivierte Wärme- und Stoffübertragung wärmeempfindliches Material während der PCD zu schädigen vermag, wurde eine numerische Untersuchung für Molkeproteinisolat (WPI) durchgeführt. Ein aus Experimenten erhaltenes kinetisches Modell der Denaturierung von Molkeprotein wird verwendet. Es wurde festgestellt, dass kleine Tröpfchen schneller trocknen und denaturieren, und länger in der Trocknungskammer bleiben. Der Einfluss des anfänglichen Feststoffgehalts ist komplex und hängt von anderen Variablen ab. Es hat sich gezeigt, dass die Gaspulsation das Trocknen bei geringem Aktivitätsverlust des Endprodukts verbessert. Sie reduziert auch die Abweichungen in der Produktqualität und im Energieverbrauch bei unterschiedlichen anfänglichen Tröpfchengrößenverteilungen. Der Einfluss von Frequenz und Geschwindigkeitsamplitude schwächt sich bei höheren Werten dieser Variablen ab. Die durchschnittliche Strömungsgeschwindigkeit hat kaum Einfluss auf die Eigenschaften des getrockneten Produkts, bestimmt jedoch die Tröpfchenverweilzeit. Für WPI ist es besser, langsam bei moderater Temperatur als schneller bei hoher Temperatur zu trocknen, um eine zu starke Denaturierung zu verhindern. Es wird auch gezeigt, dass der Einsatz von Pulsation eine bessere Strategie ist als eine Erhöhung der Temperatur, um den Trocknungsprozess bei Erhaltung der Produktqualität zu beschleunigen.