Structure and dynamics of a 1,4-Polybutadiene melt in confinement : a molecular dynamics study

Abstract

The study of the structure and dynamics of polymers confined by solid surfaces, enhances our knowledge about the properties of composite materials. The topic has been a desired area of study given the development of its applications. In such systems, the macromolecules are responsible for the general performance of the whole system. Therefore, understanding the effect of the confinement on the structure and dynamics of polymers is crucial for the advancement of the field. It has been shown that conformations and dynamics of polymer melts confined to thin films and flat surfaces as well as cylindrical pores are altered in comparison with the bulk. The change in properties depends on several factors including but not limited to the geometry of confinement. In our research, we study the effects of both the nanoscopic confinement and curvature on the dynamics and properties of a chemically realistic united atom model of a 1,4-Polybutadiene (PBD) melt using Molecular Dynamics (MD) simulations. Therefore, we divide our work into two systems: one with a PBD melt confined in a cylindrical nanopore and the other with a PBD melt surrounding a cylindrical nanorod. In both systems, the effects induced by the confinement on the melt’s structure and dynamics on several scales are examined and compared.

Die Untersuchung der Struktur und Dynamik von Polymeren, die von festen Oberflächen eingeschlossen sind, erweitert unser Wissen über die Eigenschaften von Verbundwerkstoffen. Das Thema ist ein wichtiger Untersuchungsgegenstand angesichts des weitreichenden Anwendungsfeldes. In solchen Systemen sind die Makromoleküle für die allgemeinen Eigenschaften des Gesamtsystems verantwortlich. Ein Verständnis der Auswirkungen von Einschlüssen auf die Struktur und die Dynamik von Polymeren ist von entscheidender Bedeutung für den Fortschritt auf diesem Gebiet. Es wurde gezeigt, dass die Konformationen und die Dynamik von Polymerschmelzen, die in dünnen Filmen und flachen Oberflächen sowie in zylindrischen Poren eingeschlossen sind, sich im Vergleich zur Masse verändern. Die Veränderung der Eigenschaften hängt von verschiedenen Faktoren ab, unter anderem von der Geometrie des Einschlusses. In unserer Forschungsarbeit untersuchen wir die Auswirkungen sowohl des nanoskopischen Einschlusses als auch der Krümmung auf die Dynamik und die Eigen- schaften eines chemisch realistischen united atom models einer 1,4-Polybutadien (PBD)-Schmelze mit Hilfe von Molekulardynamiksimulationen (MD). Daher un terteilen wir unsere Arbeit in zwei Systeme: eines mit einer PBD-Schmelze, die in einer zylindrischen Pore eingeschlossen ist, und das andere mit einer PBDSchmelze, die einen zylindrischen Nanostab umgibt. In beiden Systemen werden die Auswirkungen des Einschlusses auf die Struktur und Dynamik der Schmelze auf verschiedenen Skalen untersucht und verglichen.