Nanocharakterisierung optischer und struktureller Eigenschaften von GaN-basierten Nano- und Mikrosäulen

Abstract

Semiconductor nanorods are promising candidates to achieve highly effcient optoelectronic devices due to a high crystal quality and the unique three-dimensional geometry, which e. g. increases the effective light emitting area of the device up to an order of magnitude in comparison to conventional planar heterostructures. This thesis represents a systematic investigation of the optical, structural and compositional properties of GaN based nano- and microrods by cathodoluminenscence (CL) spectroscopy directly performed in a scanning transmission electron microscope (STEM) at liquid helium temperature. The conducted experiments establish a unique basis to correlate luminescence imaging with structural and chemical mapping of three-dimensional structures with nanometer-scale resolution. In this context, the optical and crystal properties of growth domains, the formation of defects, the charge carrier transport as well as alloy fluctuations inside the active zone have been investigated. In the first part, a comparative optical-structural nano-characterization of GaN nanorods grown by molecular beam epitaxy in a selective area approach is presented. To probe selected nanorods in cross-section, an optimized nano-preparation method is applied by a focused ion beam preparation for the first time, which preserves the optical properties. The STEM-CL analysis reveals a high crystal quality for most of the nanorods, resulting in an intense excitonic emission. The influence of non-radiative surface recombination and Fermi-level pinning on the spatial luminescence distribution is discussed. Furthermore, proof is given that the formation of isolated basal plane stacking faults (BSF) within the nanorods leads to an effective capture process of the excess carriers by these defects. Addressing individual defects, the emission lines of the intrinsic BSF type I1 and I2 as well as the extrinsic BSF are identified. In contrast, the growth of Si-doped GaN microrods by metal organic chemical vapor phase epitaxy yields a high density of point defects, shown by a generally low quantum effciency as well as the occurrence of yellow luminescence. Performing STEM-CL on an InGaN/GaN core-shell microrod LED, the local recombination mechanisms of the different growth domains are directly visualized in cross-section. It is evidenced, that the coaxial shell layers possess an increased crystal and optical quality in comparison to the highly Si-doped GaN core. However, different growth rates and indium concentration on the non- and semi-polar facets lead to strong wavelength shift of the quantum well. The charge carrier transport inside the coaxial double heterostructure is quantitatively determined by evaluating the CL intensity distribution. Here, a longer capture length of the generated excess carriers into the quantum well is found in the Si-doped GaN layer in comparison to the Mg-doped GaN shell, indicating a poor crystal quality of the p-GaN. These ndings are confirmed by the presence of defect related blue luminescence in the p-GaN layer. Finally, the reason for the inhomogeneous emission of InGaN quantum wells grown coaxailly on microrods with high aspect-ratios is investigated. It is proved that an increased quantum well thickness and indium concentration yields to a strong wavelength shift along single side facets. The effect is attributed to a reduced gas-di usion vertical along the microrod. Additionally, analytical Z-contrast imaging evidences the formation of Indium-rich regions with a size of several nanometers within the quantum well. These short range indium variations result in strong potential fluctuations of the InGaN quantum well as directly visualized by nanometer-scale resolved CL mappings.

Die dreidimensionale Geometrie und die hohe Kristallqualität von Halbleiter-Nanosäaulen ermöglichen die Entwicklung neuartiger, effzienter optoelektronischer Bauelemente mit einer bis zu einer Größenordnung gesteigerten aktiven Leuchtfläche gegenüber zweidimensionalen Heterostrukturen. In der vorliegenden Arbeit wurden die optischen, strukturellen und chemischen Eigenschaften von GaN-basierten Nano- und Mikrosäulen durch das Verfahren der Kathodolumineszenz-Spektroskopie im Rastertransmissionselektronenmikroskop (STEM-CL) bei Flüssig-Helium-Temperatur charakterisiert. Unter Verwendung dieser hochortsaufgelösten Methodik wurde eine direkte Korrelation der Lumineszenzeigenschaften mit der kristallinen Realstruktur dieser dreidimensionalen Halbleiterbauelemente auf nanoskopischer Skala herausgearbeitet. Bedeutende Erkenntnisse wurden über die semi-und non-polaren Wachstumsdomänen, die Bildung von Defekten sowie den Ladungsträgertransport und Kompositions fluktuationen innerhalb der aktiven Zone erlangt. Im ersten Teil der Arbeit wird gezielt auf die Nanocharakterisierung von orts-selektiv, molekularstrahlepitaktisch gewachsenen GaN-Nanosäulen eingegangen. Für die Analyse einzelner Nanosäulen wurde eine optimierte Anwendung einer Ionenfeinstrahlanlage durch die Verringerung der Oberflächenschädigung zur Nanopräparation erfolgreich etabliert. Die Ergebnisse der STEM-CL-Mikroskopie zeigen, dass die hohe Kristallqualität der GaN-Nanosäulen in einer intensiven, exzitonischen Emission resultiert. Die Auswirkung von nicht-strahlender Oberflächenrekombination und Fermi-Level-Pinning auf die lokale Lumineszenzverteilung wird im Querschnitt der Nanosäulen visualisiert. Darüber hinaus belegen die hochortsaufgelösten Lumineszenz-Untersuchungen, dass einzelne Basalflächenstapelfehler (BSF) in den Nanosäulen als effektive Rekombinationszentren dienen. Die charakteristische Emission vom BSF Typ I1, I2 und vom extrinsischen BSF wird eindeutig identifiziert und lokal den Defekten zugeordnet. Im zweiten Abschnitt wird gezeigt, dass dasWachstum von Si-dotierten GaN-Mikrosäulen mittels metallorganischer Gasphasenepitaxie hingegen zu einer hohen Dichte an Punktdefekten führt. Tieftemperatur STEM-CL-Untersuchungen am Querschnitt von InGaN/GaN-Mikrosäulen belegen eine verbesserte kristalline und optische Qualität der Mantel-Schichten gegenüber dem n-dotierten GaN-Kern. Jedoch führen verschiedene Wachstumsraten und Indiumkonzentrationen der aktiven Zone auf den semi- und non-polaren Oberflächen lokal zu einer spektralen Verschiebung der Quantenfilm-Emission. Die Einfanglänge der generierten Überschussladungsträger zum koaxialen InGaN-Quantenfilm einer Mikrosäulen-LED wird durch die Analyse der CL-Intensitätsverteilung quantitativ bestimmt. Als Folge einer schlechteren Materialqualität tritt eine niedrigere Einfanglänge der Ladungsträger in der Mg-dotierten GaN-Schicht im Vergleich zur Si-dotierten GaN-Schicht auf. Im Weiteren wird die spektral und örtlich inhomogene Emission von koaxialen InGaN-Quantenfilmen auf Mikrosäulen mit hohem Aspekt-Verhältnis analysiert. Hier wird nachgewiesen, dass eine Zunahme der Quantenfilmdicke und Indiumkonzentration zu einer spektralen Rotverschiebung der Quantenfilm-Lumineszenz entlang der non-polaren Mikrosäulen-Facette führt. Wesentliche Ursache hierfür ist eine reduzierte Gasphasen-Diffusion vertikal entlang der Mikrosäulen in Richtung des Substrats. Mittels analytischer Z-Kontrastabbildung werden Kompositionsvariationen in der aktiven Zone quantifiziert. Die lokalen Potential Fluktuationen werden durch STEM-CL-Mikroskopie auf Nanometer-Skala direkt visualisiert.