Spektro-elektrochemische Charakterisierung der Ethylenglycol-Oxidation an Platin- und Gold-basierten Katalysatoren

Abstract

Direkt-Alkohol-Brennstoffzellen, welche anstelle von Wasserstoff Alkohole wie Ethylenglycol (EG) nutzen, sind von Interesse, da die Brennstoffe aus nachwachsenden Rohstoffen gewonnen werden können. Ziel dieser Arbeit war ein besseres Verständnis der ablaufenden Prozesse an der Oberfläche von Platin- und Goldelektroden, während der elektrochemischen EG-Oxidation in saurer und basischer Elektrolytlösung. Spezielle Verfahren der in situ Infrarot-Spektroskopie wie die Einzelpotentialänderungs Infrarot-Reflexionsspektroskopie ermöglichen die Verfolgung elektrochemischer Vorgänge an der Katalysatoroberfläche und der umgebenden Elektrolytlösung. Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit können in drei Teile gegliedert werden. Der erste Teil befasst sich mit den apparativen Voraussetzungen für die durchgeführten Experimente, der zweite Teil mit der EG-Oxidation an Platin in saurer und der dritte Teil mit der EG-Oxidation an Platin und Gold in alkalischer Elektrolytlösung. Dabei konnte gezeigt werden, dass die Reaktion an Platin sowohl im Sauren als auch im Alkalischen über einen dualen Mechanismus aus dissoziativer Adsorption und direkter Oxidation von EG läuft und von Sauerstoffspezies an der Metalloberfläche abhängt, während bei Gold nur eine direkte Oxidation beobachtet werden kann.

Direct alcohol fuel cells, i.e. fuel cells employing alcohols like ethylene glycol (EG) instead of hydrogen, are of interest since their fuels can be derived from biomass. To understand the running process on the surface of a platinum and a gold electrode during the electrochemical EG-Oxidation in acidic and alkaline electrolyte solution was the aim of this work. Special in situ infrared spectroscopy methods like the single potential alteration infrared reflectance spectroscopy allow following the electrochemical reaction on the electrode surface and the surrounding electrolyte solution. The results of the present work can be divided into three main parts. The first part describe the development of the instrumental setup, the second part discuss the EG oxidation on platinum in an acidic electrolyte solution and the last part shows the results of the EG oxidation on platinum and gold in an alkaline electrolyte solution. The investigations explain the EG oxidation on platinum in an acid and alkaline electrolyte solution as dual mechanism with dissociative adsorption and direct oxidation of EG depending on oxygen species on the metal surface and the EG oxidation on gold only as direct oxidation of EG.