Transport in unsaturated porous media

Abstract

Transportprozesse in der ungesättigten Zone sind aufgrund ihrer Komplexität und Nichtlinearität schwer zu untersuchen. Diese Arbeit untersucht ungesättigten Fluss angetrieben durch einen Einheitsgradienten mit Fokus auf: (i) Dispersion des inerten gelösten Stoffes als Funktion des Wassergehalts, λ(θ), und (ii) Transport von Citrat-beschichteten und bodengebundenen Silbernanopartikeln (Ag-NP) als Funktion von hydrologischen und chemischen Faktoren. Ergebnisse sind: (i) Der Transport von Tracer und Ag NP ist empfindlich gegenüber der Geometrie des Strömungsfeldes und dies hängt von der Porenstruktur, der Strömungsgeschwindigkeit (jw) und θ ab. (ii) λ (θ) ist nichtlinear und eine dritte Materialeigenschaft zusätzlich zu den hydraulischen Funktionen θ (hm) und K (hm) von porösen Medien. (iii) Ag-NP Durchbruchskurven (BTCs) sind im Vergleich zu Tracer-BTCs aufgrund von physikalischen und chemischen Wechselwirkungen wesentlich modifiziert und haben eine reduzierte Beweglichkeit bei pH = 5 als bei pH = 9. (iv) Chemische Kräfte dominieren bodengebundenen Ag-NP-Transport, während Scherkräfte den Citrat-beschichteten NP-Transport aufgrund einer komplexen Lösungs-Chemie für die n-förmigen Ag-NPs dominieren. Die Mobilität von konstruierten Ag NP, die der Umwelt ausgesetzt sind, kann durch die ubiquitäre Anwesenheit von biogeochemischen Grenzflächen begrenzt werden.

Transport processes in the unsaturated zone are difficult to examine due to their complexity and non-linearity. This thesis investigates for unit gradient unsaturated flow: (i) solute (inert) dispersivity as a function of water content, λ(θ) and (ii) transport of citrate-coated and soil-aged Ag nanoparticles (NP) as a function of hydrologic and chemical factors. The findings include: (i) Transport of tracer and Ag NP is sensitive to the geometry of flow field and this depends on pore structure, flow rate (jw) and θ. (ii) λ(θ) is non-linear and a third material property in addition to the hydraulic functions, θ(hm) and K(hm), of porous media. (iii) Ag NP breakthrough curves (BTCs) are substantially modified relative to tracer BTCs due to both physical and chemical interactions and there was reduced Ag NP mobility at pH = 5 than at pH = 9. (iv) Chemical forces dominate soil-aged Ag NP transport whereas shear forces dominate citrate-coated NP transport due to a complex solution chemistry for the soil-aged Ag NPs. The mobility of engineered Ag NP exposed to the environment may be limited by the ubiquitous presence of biogeochemical interfaces.