Laserinduzierte Deformation metallischer Nanopartikel in Gläsern

Abstract

In der vorliegenden Arbeit wird gezeigt, daß intensive, ultrakurze Laserimpulse (Wellenlänge ca. 400 nm, Impulsdauer 150 fs, Impulsenergie ca. 100 µJ, typische Intensität 1012 W/cm2) in der Lage sind, Silber-Nanopartikel (Radius zwischen 5 und 50 nm), die in eine Glasmatrix eingebettet sind, dauerhaft in ihrer Form zu verändern. Um ein zunächst rundes Einzelteilchen bildet sich dabei ein Hof sehr kleiner Teilchen. Werden linear polarisierte Laserimpulse verwendet, wird zusätzlich ein länglich verformtes Zentralpartikel erzeugt, dessen lange Achse orthogonal zur Polarisation des Lasers steht. Die beschriebenen Formveränderungen der Partikel äußern sich auch im optischen Verhalten der bestrahlten Gläser: Es ergibt sich eine Rotverschiebung der charakteristischen Extinktionsbande, die durch Oberflächenplasmonen hervorgerufen wird. Bei anisotrop verformten Partikeln wird Dichroismus beobachtet, d.h. die optischen Eigenschaften der Probe sind abhängig von der Polarisation der Beleuchtung. Die vorliegende Arbeit beschreibt weiterhin Abhängigkeit der optischen Eigenschaften metallischer Nanopartikel in Glasmatrix von einer Reihe von Laserparametern, so z.B. Wellenlänge, Anzahl der Impulse, Intensität und Polarisation. Zur Aufklärung des Zeitverhaltens der Verformung wurden Pump-Probe-Experimente durchgeführt, die zeigen, daß bei Laserintensitäten, bei denen irreversible Veränderungen der Proben auftraten, charakteristische neue Zeitkonstanten zu beobachten sind.

In the thesis presented here it is shown that intense, ultra-short laser pulses (wavelength 400 nm, pulse duration 150 fs, pulse energy ca. 100 µJ, typical intensity 1012 W/cm2) induce permanent deformations of silver nanoparticles embedded in a glass matrix. An initially single spherical particle shows a halo of small silver particles after irradiation. When linearly polarized laser pulses are used, the central particle shows an elongated form, where the long axis is orthogonal to the laser polarization. The described particle deformations are also represented in changes of the optical spectra of the glass samples: The characteristic extinction band caused by surface plasmons is red-shifted after laser irradiation. Dicroism appears when anisotropic particles are created, i.e. the optical behaviour of the sample depends on the polarization of the illumination. This work describes additionally the dependence of the optical spectra on different laser parameters such as wavelength, number of pulses, intensity and polarization. In order to investigate the time scales on which deformation occurs, pump-probe-experiments were performed which show that new time constants appear, when the laser intensity is high enough that irreversible changes of the samples are induced.