Computational tailoring of multifunctional oxide materials

Abstract

Die neuesten Fortschritte in der Rechenleistung der Computer hat die Untersuchung von Materialeigenschaften enorm verstärkt. Unter diesen Materialien, welche wachsendes Interesse in den heutigen Nanotechnologien hervorrufen, sind funktionelle oxidische Materialien. Es ist deshalb ein Schwerpunkt dieser Arbeit experimentelle Ergebnisse zu reproduzieren und Methoden vorzuschlagen um Oxideigenschaften zu verändern. Drei hauptsächliche strukturelle Modifikationen werden untersucht, Defekte, mechanische Spannungen und die Bildung von Mischkristallen. Die Computermethoden basieren auf der Dichtefunktionaltheorie. Neben der Pseudopotentialmethode wird auch eine auf Greenschen Funktionen basierende Korringa-Kohn-Rostoker Methode verwendet. Die Einbringung von Defekten erzeugt Magnetismus im ansonsten nichtmagnetischen TiO2. Mit der Einbringung von Defekten oder der Anwendung mechanischer Spannung ist es möglich die hexagonale Phase von BaTiO3 zu stabilisieren. Außerdem wurde gezeigt, dass die magnetischen Eigenschaften von GdMnO3 durch biaxiale mechanische Spannung oder im Mischkristall Gd1−xCaxMnO3 in Abhängigkeit von der Konzentration geändert werden können.

The recent advances in computing power has enormously boosted the investigations of material properties. Among these materials, which are attracting an increasing interest in nowadays nanotechnologies, are functional oxide materials. Therefore, it is the scope of this thesis to use computational methods in order to reproduce experimental results and to propose methods to tailor oxide properties. Three main structural modifications are investigated, namely defects, strain and by formation of solid solutions. The main framework of the computational methods is the density functional theory. Two approaches are exploited, namely pseudopotential plane-wave methods but also a Green’s function Korringa-Kohn-Rostoker method. The insertion of defects was shown to induce magnetism in the non-magnetic pristine TiO2. By means of defects or applied strain it is possible to stabilize the hexagonal phase of BaTiO3. In addition, the magnetic properties of GdMnO3 were shown to be altered by biaxial strain or in dependence on the concentration in the solid solution with Gd1−xCaxMnO3.