Orthogonal pathway design for eco-efficient biocatalytic monomer production from cyclohexane [Kumulative Dissertation]

Abstract

Die Herstellung von Kunststoffmonomeren aus dem aus Rohöl gewonnenen Cyclohexan ist mit schwerwiegenden Umweltproblemen verbunden, die umweltfreundlichere und effizientere Produktionswege erfordern. In dieser Arbeit wurden rekombinante Pseudomonas taiwanensis VLB120-Stämme mit verschiedenen in vivo Enymatkaskaden zur Produktion der Monomere ε-Caprolacton, 6-Hydroxyhexansäure, 6-Aminohexansäure (6AHA) und Adipinsäure (AA) generiert, optimiert und unter Prozessbedingungen evaluiert. Der gesamte Biokatalysezyklus von der Enzymauswahl über die Generierung der Stämme und die Untersuchung verschiedener Biokatalysatorsysteme bis hin zur Reaktions- und Verfahrenstechnik wurde durchgeführt. Zum ersten Mal konnte 6AHA aus Cyclohexan synthetisiert werden. Der erreichte AA-Titer von 10.2 g L-1 und die Produktivität sind die bisher höchsten und stellen den ersten Ein-Spezies-Ansatz für diese Reaktion dar. Diese Erkenntnisse unterstützen die Entwicklung ökoeffizienter Produktionsrouten für Monomere.

The production of plastics monomers from the crude oil derived cyclohexane is associated with severe environmental concerns demanding for greener and more efficient production routes. In this thesis, recombinant Pseudomonas taiwanensis VLB120 strains harboring different in vivo enzymatic cascades to produce the monomers ε-caprolactone, 6-hydroxyhexanoic acid, 6-aminohexanoic acid (6AHA), and adipic acid (adipic acid) were generated, optimized, and evaluated under process conditions. The entire biocatalysis cycle from enzyme selection, genetic engineering, and investigation of different biocatalyst systems towards reaction and process engineering has been conducted. For the first time, 6AHA could be synthesized from cyclohexane. The achieved AA titer of 10.2 g L-1 and productivity are the highest reported so far and constitute the first one-species approach for this reaction. These findings support the development of eco-efficient monomer production routes.