Darstellung, Charakterisierung und Oberflächenmodifizierung von Siliziumnanopartikeln in SiO2

Abstract

Die Lichtemission in Silizium ist aufgrund dessen indirekter Bandlücke ein sehr ineffizienter Prozeß. Die Entdeckung von Canham, daß poröses Silizium in der Lage ist, effizient Licht zu emittieren, gab daher den Anstoß zu einer Vielzahl von Untersuchungen auch an Silizium-Nanokristalliten. In dieser Arbeit wird die Möglichkeit der Erzeugung von lichtemittierenden Si-Kristalliten durch thermische Verdampfung von Siliziummonoxid (SiO) im Hochvakuum genauer untersucht. Hierzu werden durch Verdampfung von kommerziell erhältlichem Siliziummonoxid (SiO) Siliziumsuboxid-Schichten (SiOx) hergestellt, in denen anschließend durch eine thermische Disproportionierung nanometergroße Kristallite in einer SiO2-Matrix entstehen. An den so erzeugten Schichten werden mit Rutherford-Rückstreuung (RBS), Infrarotspektroskopie (IR), hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie (HRTEM) und Photolumineszenzmessungen (PL) umfangreiche Untersuchungen durchgeführt. Ein Schwerpunkte der Arbeit liegt auf der Untersuchung der Suboxidschichten und deren Dissproportionierungsverhalten. Hierzu wird durch Vergleiche von RBS und IR-Daten sowie einer aus der HRTEM gewonnenen statistischen Größenauswertung der Kristallite ein Modell für das Wachstum der Kristallite hergeleitet. Einen weiteren Schwerpunkt bilden die Untersuchungen der Lumineszenzeigenschaften der durch Temperung erzeugten Nanokristallite. Die beobachteten Lumineszenzeigenschaften können mit dem Quantum-Confinementmodell vollständig erklärt werden. Diese Erklärung wird schließlich durch Messungen unter resonanter Anregung bei tiefen Temperaturen eindeutig bestätigt. Eine geringe Oberflächenrauhigkeit der Schichten eröffnet außerdem die Möglichkeit, ohne aufwendiges und kostspieliges Polieren vergrabene SiOx-Schichten mittels Waferbondens herzustellen, worauf im letzen Kapitel der Arbeit eingegangen wird.

Light emission from silicon is a very inefficient process, due to its indirect bandgap. Therefore, the discovery of Canham, that porous silicon is able to emit light much more efficiently, gave rise to intensive research on systems of silicon nanocrystallites. In this work, the possibility to obtain light emitting Si-crystallites by means of thermal evaporation of commercial siliconmonoxid (SiO) is evaluated. With this intention, silicon suboxid layers (SiOx) are produced by thermal evaporation of SiO, in which crystallites of nanometer size form by thermally induced disproportionation. Rutherford Backscattering (RBS), Infraredspectroscopy, high resolution transmission electron microscopy and photoluminescence measurements are carried out on these Suboxide layers. One focus of this work is to study of the disproportionation behavior of the suboxide. A model for the growth of silicon crystallites is developed on the basis of RBS and IR-data as well as the statistical size distribution obtained from HRTEM. An other focus is set on the luminescence properties of the nanocrystallites obtained by annealing the SiOx-layers at high temperature. The observed luminescence properties can be completely explained by the 'quantum-confinement-model'. This interpretation is directly proven by low temperature measurements under resonant excitation. The very low surface roughness of the SiOx-layers opens the possibility to obtain buried layers of silicon nanocrystallies without expensive polishing by wafer bonding, which is discussed in the last chapter.