The role of electronic correlations in scanning tunneling spectroscopy of adatoms

Abstract

Diese Arbeit gibt einen detaillierten Einblick in die ab-initio-Beschreibung stark korrelierter Nanostrukturen auf Oberflächen, am Beispiel der Co@Cu(001)- und Co@Cu(111)-Adatomsysteme, in denen der Kondo-Effekt beobachtet wird. Die Leitfähigkeit des Systems wird mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie in Kombination mit Greenschen Funktionen berechnet und mit experimentellen Daten verglichen. Die lokalen Korrelationen der Kobalt-3d-Schale werden mit Hilfe eines Anderson-Modells berücksichtigt, das innerhalb der One-Crossing-Näherung gelöst wird. Das Korrelieren einzelner Kobalt-3d-Levels zeigt eine klare Abhängigkeit der Linienform der Transmission von der Orbitalsymmetrie, welche auch mit einem einfachen Modell erklärt werden kann. Die Coulombwechselwirkung U wird mit der Random-Phase-Approximation berechnet, und die Effekte verschiedener DFT-Funktionale und Polarisierungsregionen verschiedener Größe untersucht. Durch das Korrelieren der gesamten Kobalt-3d-Schale, unter Einbeziehung von Ladungsselbstkonsistenz und Ladungs-U-Selbstkonsistenz, wird eine ab-initio-Beschreibung des Systems erreicht.

This thesis gives a detailed account on the ab-initio description of strongly correlated surface nanostructures, by studying the Co@Cu(001) and Co@Cu(111) adatom systems, which both exhibit Kondo physics. Using density functional theory and a Green’s function based transport algorithm, the system's conductance is computed and compared to experimental data. The local correlations of the Cobalt 3d shell are taken into account by solving an Anderson impurity model within the One-Crossing Approximation. Correlating individual Cobalt 3d levels yields clear orbital signatures of the transmission line shape, which can be explained by a simple model. The partially screened Coulomb interaction U is computed within the constrained Randon-Phase-Approximation, and the effect of different DFT functionals and differently sized polarization regions is explored. Correlating the complete Cobalt 3d shell and including charge and charge-U self-consistency, an abinitio description of the system is achieved.