Global structure prediction of phase diagrams

Abstract

In diese Dissertation werden Strategien zur effizienten Suche nach neuen Materialien behandelt. Die Suche fokussiert sich jeweils auf spezifische Materialeigenschaften und wird an den zwei Beispielen von Kohlenstoff-Clathraten sowie den binären Verbindungen aus Aluminium, Lanthan, Strontium, Titan, Sauerstoff diskutiert. In der Literatur wurden für Kohlenstoff-Clathraten bereits sehr vielversprechende Eigenschaften vorhergesagt. Allerdings konnten solche Materialien experimentell noch nicht erzeugt werden. Dies motiviert die theoretische Untersuchung der Stabilität dieser Strukturen und damit der Möglichkeit, dass Kohlenstoff diese bildet. Zuerst wird ein Ansatz zur globalen Strukturvorhersage vorgestellt, welcher auf der Minima-Hopping Methode basiert. Weitere Ansätze basieren auf strukturellen Vergleichen mit der Referenzstruktur (Diamant). Die sich hierbei ergebende Stabilitätsordnung wird mit DFT-basierten Berechnungen verifiziert.

This dissertation discusses strategies to efficiently search for new materials with specific properties on the example of carbon clathrate structures and binary compounds of the elements aluminum, lanthanum, strontium, titanium and oxygen. Regarding carbon clathrates, very promising properties like superhardness and superconductivity with a high critical temperature have been predicted in the literature. However there has not yet been any experimental proof of them. This motivates the theoretical investigation of the stability of such structures and therefore the theoretical possibility of carbon forming them. First, a global structure prediction approach based on the minima hopping method is presented. Further attempts based on geometrical comparisons with diamond as reference are consequently discussed. The resulting stability ordering of structures is confirmed by calculations based on DFT.