Equilibrium sorption of perfluoroalkyl acids (PFAAs) and four of their alternatives in mammals

Abstract

Perfluoroalkylsäuren (PFAAs) sind die ersten überwiegend ionisch vorliegenden Verbindungen, die in Säugetieren akkumulieren. Besorgnis erregt zudem die steigende Zahl an strukturell ähnlichen, oft ether-basierten Alternativstoffen. Ziel dieser Arbeit ist es, das Verständnis des bioakkumulativen Verhaltens dieser Verbindungen durch Untersuchung der Sorptionsprozesse an physiologisch relevante Komponenten zu verbessern. Dabei wurden die Verteilungskoeffizienten von 10 PFAAs und 4 ihrer Alternativstoffe zwischen Albumin, Membranlipid, Strukturprotein, Speicherlipid und Wasser im Gleichgewicht unter physiologischen Bedingungen experimentell bestimmt. Darauf aufbauend wurden physiologisch basierte Verteilungsberechnungen durchgeführt, um die Relevanz der einzelnen Sorptionsprozesse für die Akkumulation in Organen zu ermitteln. Die berechnete Verteilung wurde durch Vergleich mit berichteten PFAA-Konzentrationen in verschiedenen Organen evaluiert. Die Arbeit grenzt bestehende Forschungsfragen ein und dient als wichtige Basis für die zukünftige Vorhersage des bioakkumulativen Verhaltens von PFAAs und ihren Alternativstoffen.

Perfluoroalkyl acids (PFAAs) are the first mostly ionic organic compounds that accumulates in mammals. Concerns are growing further by the increasing number of structurally similar, often ether-based alternatives. This work aims to improve the understanding of the bioaccumulative behavior of these compounds by investigating their sorption behavior to physiologically relevant components. To this end, the partition coefficients of 10 PFAAs and 4 of their alternatives were experimentally determined between albumin, membrane lipids, structural proteins, storage lipids and water under physiological conditions in equilibrium. Physiologically based distribution calculations were then conducted to investigate the relevance of each sorption process to the accumulation of a compound in organs. The calculated distribution was evaluated by direct comparison to reported PFAA-concentrations in different organs. The work narrows down existing research questions and serves as an essential basis for modeling the bioaccumulation of PFAAs and their alternatives in the future.