Übergangsmetallbasierte Mischoxide und Spinelle auf Grundlage von Al2O3 und Fe2O3 als potentielle Katalysatoren in Oxidationsreaktionen : Synthesewege und physikalisch-chemische Charakterisierung

Abstract

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden Synthesewege für poröse Al2O3- und Fe2O3-basierte Mischmetalloxide und Spinelle der Übergangsmetalle Ni, Co, Zn, Mn und Cu untersucht. Die Erzeugung der Al2O3-basierten Materialien erfolge über eine Sol-Gel-Synthese, wohingegen die Erzeugung der Fe2O3-basierten Materialien über die Synthese von Preußisch Blau Analoga (PBA) erfolgte. Die so erzeugten Materialien wurden hinsichtlich ihres Verhaltens während der thermischen Behandlung untersucht, insbesondere in Bezug auf die Bildung der Spinellphase und der Stabilität der Porenstruktur. Die porösen Mischoxide und Spinelle wurden abschließend anhand einer Modellreaktion (CO-Oxidation) hinsichtlich ihrer Eignung als Katalysatoren in Oxidationsreaktionen untersucht. Unter den Sol-Gel-basierten Systemen erzielte das Mischoxid aus Mn3O4 und Al2O3 die höchsten CO-Umsätze. Demgegenüber wies das Mischoxid aus Co3O4 und Fe2O3 die höchsten CO-Umsätze unter den PBA-basierten Systemen auf.

In this work, synthesis routes for porous Al2O3- and Fe2O3-based mixed metal oxides and spinels of the transition metals Ni, Co, Zn, Mn and Cu were investigated. The Al2O3-based materials were formed via a sol-gel-synthesis, whereas the formation of the Fe2O3-based materials was achieved via the synthesis of prussian blue analogues (PBA). Furthermore, the synthesized materials were investigated regarding their behavior during the thermal treatment, especially with regards to the formation of the spinel phase and the stability of the porous structure. Finally, an investigation of the porous mixed metal oxides and spinels, regarding their applicability as catalysts in oxidation was conducted, utilizing a model reaction (CO-oxidation). Within the sol-gel-based systems, the mixed metal oxide of Mn3O4 and Al2O3 achieved the highest CO-conversion. On the other hand, the mixed metal oxide of Co3O4 and Fe2O3 achieved the highest CO-conversion within the PBA-based systems.