Density functional theory of ultrafast and ultra long-range phenomena

Abstract

Das Ziel dieser Arbeit ist es, ein besseres mikroskopisches Verständnis von schnellsten magnetischen Zeitskalen sowie der Formierung von magnetischen Strukturen zu erhalten. Zunächst werden Berechnungen von ultraschneller Entmagnetisierung mittels der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie mit experimentellen Ergebnissen verglichen und die bisher beste veröffentlichte Übereinstimmung erzielt. Die Ergebnisse können am besten mit einer Elektronenanregung gefolgt von durch Spin-Bahn-Kopplung vermittelte Spin-Flips erklärt werden. Im zweiten Teil der Arbeit wird eine Methode vorgestellt, die es ermöglicht, Dichtefunktionaltheorie auf ultra-langreichweitige Längenskalen zu erweitern. Dies wird durch ein zusätzliches Gitter im reziproken Raum erreicht. Die magnetische Dipolwechselwirkung wird durch einen direkten Term und ein hergeleitetes Austauschfunktional berücksichtigt, was Berechnungen von z.B. magnetischen Domänen ermöglichen könnte. Eine zeitabhängige Verallgemeinerung wird erörtert.

This work aims at achieving a better microscopic understanding of both, the fastest magnetic time scales as well as the formation of extended magnetic structures. To that end, time-dependent density functional theory calculations of ultrafast demagnetization are directly compared with experimental results and the best hitherto reported agreement between experiment and theory is obtained. The results strongly favor initial electron excitation followed by subsequent spin-orbit coupling mediated spin-flips as the driving mechanism. In the second part of this work, ground state density functional theory is extended to ultra-long range length scales, which is achieved by an additional, finer sampling in reciprocal space. The magnetic dipole interaction -both via direct term and a derived exchange functional- is specifically included in the approach. This should enable calculations of large-scale magnetic phenomena, such as magnetic domains. Extensions to time-dependent systems are discussed.