Zeitaufgelöste Zweiphotonen-Photoemission an ultradünnen Nickeloxidschichten auf Silber(001)

Abstract

In der vorliegenden Arbeit wurden 1-20 Monolagen (ML) dicke Schichten des stark korrelierten Elektronensystems NiO auf dem Substrat Ag(001) lagenaufgelöst untersucht. Die atomare Struktur sowie die antiferromagnetische Ordnung der Filme wurden mittels Beugung niederenergetischer Elektronen analysiert. Die elektronische Struktur der Filme wurde unter Nutzung eines in seiner Photonenenergie durchstimmbaren Lasersystems mit winkel- und zeitaufgelöster Zweiphotonen-Photoemission untersucht. Es ließen sich Bildpotenzialzustände nachweisen, die für Schichten ab 5 ML mit NiO-Zuständen hybridisieren. Während die elektronische Struktur nahe der Ladungstransfer-Bandlücke für Filme bis 3 ML durch Grenzflächeneffekte dominiert wird, weisen bereits Filme mit 4 ML Dicke volumenähnliches Verhalten auf. Die Lebensdauern der unbesetzten NiO-Zustände betragen weniger als 12 fs. Dies weist auf die starke Elektronenkorrelation im Oxid und zugleich auf zusätzliche Zerfallskanäle innerhalb der NiO-Bandlücke hin. Derartige Bandlückenzustände ließen sich indirekt beobachten und im Rahmen eines Mehrteilchenbildes erklären.

In this work, films of 1-20 monolayer (ML) thickness of the strongly correlated electron system NiO on Ag(001) have been investigated. The atomic structure as well as the antiferromagnetic ordering of the films were analysed by low energy electron diffraction. Using a tunable laser system the electronic structure of the films was investigated by angle- and time-resolved two-photon photoemission. Image potential states were identified which hybridize with NiO states for films of 5 ML and beyond. While the electronic structure near the charge-transfer gap is dominated by interface effects for films up to 3 ML, films of 4 ML and beyond show bulk-like behavior. The lifetimes of the unoccupied NiO states amount to less than 12 fs. This points towards the strong electron correlation in the NiO as well as additional decay channels within the NiO charge-transfer gap. Such intra-gap states were detected indirectly and can be explained using a many-particle picture.