Machine learning the thermodynamic stability of crystal structures

Abstract

In dieser kumulativen Arbeit entwickeln wir zwei Anwendungen des maschinellen Lernens für die Festkörperphysik und die Materialwissenschaften. Erstens trainieren wir mit maschinellem Lernen Austausch-Korrelations-Funktionale für die Dichtefunktionaltheorie (DFT). Im Gegensatz zu früheren Arbeiten trainieren wir nicht nur die Austauschkorrelationsenergie, sondern verwenden automatische Differenzierung, um das korrekte Potential als funktionale Ableitung des neuronalen Netzes zu trainieren. Zudem entwickeln wir Crystal-Graph Attention-Netzwerke für die Vorhersage von thermodynamisch stabilen Materialien. Diese Netze überwinden die Schwierigkeiten früherer Netzgenerationen bei der Vorhersage der Energie optimierter Strukturen aus einer nicht optimierten Eingangsstruktur. Mit diesen Netzen haben wir bereits mehr als 23000 Materialien mit DFT bestätigt, die relativ zu der konvexen Hülle, mit der wir begonnen haben, stabil sind.

In this cumulative thesis we develop two applications of machine learning to solid-state physics and material science. First, we train machine learning exchange-correlation functionals for density functional theory (DFT). In contrast to earlier works we not only train for the exchange-correlation energy but also use automatic differentiation to train for the correct potential as functional derivative of the neural network. We also develop Crystal-Graph Attention networks for the prediction of thermodynamically stable materials. These networks overcome difficulties of previous network generations to predict the energy of optimized structures from an unoptimized input structure. Using these networks we have already confirmed more than 23000 materials with DFT that are stable relative to the convex hull we started with.