Beschreibung der elektronischen Struktur korrelierter Systeme mittels lokaler Selbstwechselwirkungskorrekturen im Rahmen der Vielfachstreutheorie

Abstract

Oxide spielen in den modernen Anwendungen der Festkörperphysik eine zunehmende Rolle. So wird im Rahmen der Spintronik, im Gegensatz zur herkömmlichen Elektronik, die nur die Ladung der Ladungsträger verwendet, der Spin als zusätzlicher Freiheitsgrad für neue Funktionsprinzipien ausgenutzt. In diesen Oxiden treten starke Elektronenkorrelationen auf, die mit Standardmethoden der Elektronentheorie nicht zu behandeln sind. Ähnliche Effekte treten in Schweren Seltenen Erden auf. Auf der Basis einer ab initio Beschreibung der elektronischen Struktur von Festkörpern wird in der Arbeit eine neue Methode zur Beschreibung der starken Korrelationen entwickelt. Basis ist hierbei die Dichtefunktionaltheorie. Es wird eine Methode vorgestellt, die es ermöglicht, solche Korrelationen im Rahmen einer Vielfachstreumethode (Korringa Kohn Rostoker Methode (KKR)) durch Selbstwechselwirkungskorrekturen zur lokalen Spindichtenäherung (LSDA) zu behandeln. Als erstes Beispiel werden 3d-Übergangsmetallmonoxide diskutiert. Am Beispiel von NiO wird gezeigt, dass die neue Methode, im Gegensatz zu den Standardverfahren, den Grundzustand richtig beschreibt. Die Untersuchungen werden auf f-Elemente ausgedehnt. Detailliert wird der α-γ Übergang in Cer untersucht, der ein isostruktureller Lokalisierungs-Delokalisierungsübergang ist. Ein weiterer Schwerpunkt der Arbeit ist die Beschreibung magnetischer Eigenschaften. Durch Kombination der Methode ungeordneter lokaler Momente mit dem neuen Verfahren zur Behandlung der Korrelationen lassen sich magnetische Strukturen stark korrelierter Systeme beschreiben. Dies wird an Schweren Seltenen Erden demonstriert. Basierend auf Rechnungen für Gadolinium wird ein für die Reihe der Schweren Seltenen Erden universelles magnetisches Phasendiagramm vorgestellt. Ebenso wird ein halbmetallischer Ferromagnet diskutiert, mit Mangan dotiertes Zirkondioxid, das eine Curie-Temperatur größer als Raumtemperatur erwarten lässt und somit für die Spinelelektronik interessant ist. Durch die Verwendung der Lloydschen Formel im Rahmen der KKR-Methode wird gezeigt, wie diese das Konvergenzverhalten deutlich verbessert.

Oxides play a more and more important role in solid state physics. In contrast to conventional electronics using just the charge of charge carriers spintronic devices use the additional degree of freedom for new applications - the electron spin. In oxidic systems strong electron correlations occur which are not treatable with standard methods of the electron theory. Similar effects appear in elements of the heavy rare earth series. On the basis of an ab initio description of the electronic structure of solids a new method to describe strong correlations is developed in this work based on the density functional theory (DFT). A method is presented to be able to describe such strong correlations within the multiple scattering formalism (Korringa Kohn Rostoker method (KKR)) using self interaction corrections to the local spin density approximation (LSDA). As a first example 3d transition metal oxides will be discussed, in particular NiO. There it is shown that in contrast to standard methods the ground state can be described correctly. The studies are extended to f elements. In detail the α-γ phase transition of Ce which is is an isostructural localization- delocalization transition is discussed. Another topic of this work is the description of magnetic properties. Magnetic structures of strong correlated systems can be described with a combination of the method of disordered local moments and the new method using self interaction corrections. This is demonstrated on elements of the heavy rare earth series. Based on the calculations of Gadolinium a universal magnetic phase diagram for the series is shown. As well a half metallic ferromagnet is discussed, with manganese doped circondioxid, which shows a calculated Curie temperature above room temperature. This is an interesting material for spintronics. It is shown, how the usage of the Lloyds formula improves the convergence behavior within the KKR method.