High-throughput discovery and characterization of inorganic materials using ab-initio methods

Abstract

Searching for more efficient, cheaper, and eco-friendly alternatives is one of the most urgent tasks of solid-state physics but the total number of possible compositions and structures in the chemical space exceeds the capability of brute-force experimental or theoretical searches. In this cumulative thesis, we perform prototype-based high-throughput searches in the chemical space. We use density functional theory (DFT) calculations to optimize the structures and evaluate their thermodynamic stability according to distances to the convex hull. We first show that for one specific prototype, using intuition from domain knowledge could achieve successful outcomes. Then, we use a less-human-intervened strategy based on a data-mining similarities scale between elements. We find about 19k new stable compounds. Further, we use the trained machine learning models and systematically generate and calculated possible two-dimensional motifs, we filter out around 6.5k new 2D systems.

Die Suche nach effizienteren, billigeren und umweltfreundlicheren Alternativen ist eine der dringlichsten Aufgaben der Festkörperphysik, doch die Gesamtzahl der möglichen Zusammensetzungen und Strukturen im chemischen Raum übersteigt die Möglichkeiten der experimentellen oder theoretischen Brute-Force-Suche. In dieser Arbeit führen wir eine prototypbasierte Hochdurchsatzsuche durch. Wir verwenden DFT-Berechnungen, um die Strukturen zu optimieren und ihre thermodynamische Stabilität anhand der Abstände zur konvexen Hülle zu bewerten. Wir zeigen zunächst erfolgreiche Suchen für bestimmte Prototypen. Dann verwenden wir eine weniger von Menschenhand geprägte Strategie, die auf einer Ähnlichkeitsskala zwischen Elementen basiert. Wir finden etwa 19k neue stabile Verbindungen. Des Weiteren verwenden wir die trainierten ML-Modelle und generieren und berechnen systematisch mögliche zweidimensionale Motive, wobei wir etwa 6,5k neue 2D-Systeme herausfiltern.