Low dimensional electronic states at metal surfaces investigated by photoemission and nonlinear optics

Abstract

Die elektronischen Zustände adsorbierter Atomen und ultradünner Filme auf Edel¬metall¬ober-flächen wurden mithilfe von Laser-basierter Ein- und Zwei-Photonen-Photoemission (1PPE, 2PPE) sowie Frequenzverdopplungs-Messungen (SHG) untersucht. Spektroskopische Photo-emissions¬experimente in Kombination mit gleichzeitiger nicht-linearer optischer Messungen erlaubten es, das elektrische Feld der einfallenden Laserpulse zu bestimmen und lieferte Informationen zur nicht-linearen optischen Antwort des untersuchten Systems, bei der ver-schiedene elektronische Zustände beteiligt sind. Am Beispiel eines atom-artigen unbesetzten σ-Zustands in Cs/Cu(111) sowie zweidimensionaler, spinpolarisierter Quantengrabenzustände in Fe/Ag(001) und Co/Cu(001) wird in dieser Arbeit ein signifikanter Beitrag eingegrenzter elektronischer Zustände nachgewiesen, der sich in der makroskopischen, nicht-linearen optischen Antwort, in der Oszillation der Photoemissionsintensität, sowie in der Lebenszeit optisch angeregter Elektronen äußert.

The electronic states of adatoms and ultrathin films on noble metal surfaces were studied by laser-based one- and two-photon photoemission spectroscopy (1PPE, 2PPE) and second harmonic generation (SHG). The spectroscopic photoemission experiments combined simultaneously with non-linear optical investigations allowed to retrieve the electric field of incident laser pulses and provided information regarding the nonlinear optical response of studied system integrated over several electronic states. Going from the zero dimensional atom-like unoccupied  state in Cs/Cu(111) to the two dimensional spin-polarized quantum well states in Fe/Ag(001) and Co/Cu(001), this work directly reveals the significant contribution from confined electronic states in the macroscopic nonlinear optical response, in the oscillation of photoemission intensity, and in the lifetime of optically excited electrons.