Rate equation analysis of nanocrystal-enhanced upconversion in neodymium-doped glasses

Abstract

Das Wachsen von hexagonalen BaCl2-Nanokristallen in Fluorozirkonatbasierten Gläsern führt zu einer drastischen Steigerung der Photolumineszenz des darin eingebetteten Neodyms. Ein Ratengleichungssystem wird entwickelt, um die Anregungs- und Relaxationsdynamik auf ein Modell abzubilden. Die durch die Nanokristalle bedingten Verstärkungsmechanismen werden hinsichtlich ihres Einflusses auf die Hochkonversion von nahinfraroten Photonen in den sichtbaren Spektralbereich analysiert. Nachdem die korrekte Beschreibung der Stokes- und Anti-Stokes-Prozesse mittels verschiedener selektiver Experimente nachgewiesen ist, wird das Modell dazu genutzt, um eine Vorhersage für die Nutzbarkeit einer hochkonvertierenden Schicht unter einer bifazialen Solarzelle zu machen. Ein solches System kann genutzt werden, um den nahinfraroten Anteil des Sonnenlichts, der gewöhnlich durch eine Solarzelle durchgelassen wird, zu Wellenlängen zu konvertieren, die zur photoelektrischen Konversion beitragen können. Es stellt sich heraus, dass insbesondere neodym-dotierte Gläser und Glaskeramiken als hochkonvertierende Schichten interessant sein könnten, da die elektronische Struktur von Neodymium eine breitbandige Absorption des nahinfraroten Sonnenlichts ermöglicht.

A remarkable increase of photoluminescence from neodymium arises from the growth of hexagonal BaCl2 nanocrystals in fluorozirconate-based glasses. A rate equation model is introduced to describe the excitation and relaxation dynamics in this material system comprehensively. The enhancement mechanisms due to the nanocrystals are analysed with a focus on their impact on the upconversion of near-infrared photons to the visible spectral range. After validating the description of Stokes and Anti-Stokes processes with a range of selective experiments considering the time-, power- and concentration dependence, the model is used to make a prediction on the feasibility of an upconverting bottom-layer below a bifacial solar cell. Such device may be used to convert the near-infrared fraction of the solar spectrum transmitted by a silicon solar cell to wavelengths that can contribute to the photoelectric conversion. Neodymium-doped glasses and glass ceramics turn out to be particularly interesting upconverting layers because of neodymium’s electronic structure that allows for a broadband absorption of the solar near-infrared.