Second harmonic generation from antiferromagnetic interfaces

Abstract

In dieser Arbeit wurde eine Theorie für die optische Frequenzverdopplung (SHG) an den Oberflächen antiferromagnetischer Oxide entwickelt. Der erste Teil der Arbeit betrifft die gruppentheoretische Analyse der optischen Frequenzverdopplung an den Oberflächen antiferromagnetischer Oxide. Unsere Arbeit konzentriert sich auf die niedrig indizierten Oberflächen kubischer Antiferromagnete und beschränkt sich auf diejenigen Beiträge zur optischen Frequenzverdopplung, welche von elektrischen Dipolanteilen herrühren. Daher wenden wir die Gruppentheorie an, um die nicht-verschwindenden Elemente des Tensors Xel(2w) für verschiedene antiferromagnetisch geordnete Oberflächen zu bestimmen. Unsere Ergebnisse zeigen, dass in den verschiedenen antiferromagnetischen Spinkonfigurationen oftmals unterschiedliche nicht-verschwindende Elemente des Tensors auftreten. Damit erlaubt die optische Frequenzverdopplung nicht nur die Unterscheidung der antiferromagnetischen Phase von der para- oder ferromagnetischen Phase, sondern gestattet darüber hinaus in vielen Fällen sogar die Identifikation der detaillierten antiferromagnetischen Spinkonfiguration. Ein weiteres wichtiges Resultat unserer Arbeit besteht darin, dass die SHG antiferromagnetische Oberflächendomänen an kubischen Oxiden abbilden kann. Unsere Methode beruht darauf, dass einige Tensorelemente beim Übergang von einer Domäne zur anderen ihr Vorzeichen wechseln, während andere gleich bleiben. Dadurch besitzt die Intensität des reflektierten SHG-Lichtes einen Interferenzterm, der zum Domänenkontrast führt. Von den Ergebnissen der Symmetrieanalyse ausgehend, entwickeln wir eine elektronische Beschreibung der hochangeregten Zustände in NiO. Unsere Theorie zielt auf die Einbeziehung der Korrelationen durch ein Vielteilchenverfahren. Wir betrachten die Bandlücken-Zustände von NiO und vernachlässigen deren Dispersion. Zuerst werden die Zwei-, Drei-, und Vierteilchenfunktionen bestimmt, die die angeregten Zustände eines Nickeliones beschreiben. Diese Funktionen bilden die Basis für unseren Hamiltonoperator, der eine volle Kugelsymmetrie besitzt. Danach führen wir ein Ligandenfeld ein, damit die Symmetrie schrittweise auf kubische Symmetrie und Quadratsymmetrie reduziert wird. Die Ergebnisse dieser Methode zeigen, dass die nichtverschwindenden Tensorelemente linear im antiferromagnetischen Ordnungsparameter sind. Die Spektren weisen einige für nichtlineare Optik günstige Linien auf, dazwischen auch solche, die für Magneto-Optik gebraucht werden. Die Tensorelemente sind von gleicher Größenordnung. Die Weiterentwicklung dieser elektronischen Beschreibung in Hinblick auf dynamische Phänomene ermöglicht die experimentelle "pump-probe"-Methode der Laseroptik zu simulieren. Dazu präparieren wir das System in einem hoch-angeregten Anfangszustand. Dieser Anfangszustand entwickelt sich zeitlich gemäß der Schrödingergleichung. Diese Entwicklung erfordert ein quantenmechanisches Verfahren. Anschließend berechnen wir den nichtlinearen optischen und magnetischen Response für jede feste spätere Zeit im Zeitfenster zwischen 0 und 500 fs. Unsere Resultate beweisen eine schnelle Dynamik (innerhalb von Femtosekunden), ähnlich zu den früheren Ergebnissen für Metallen. Im Gegensatz zu jenen Ergebnissen, dauert die Kohärenz des angeregten Zustandes in NiO bis in den Pikosekunden-Bereich.

This work contains the theoretical description of the optical Second Harmonic Generation from antiferromagnetic oxide surfaces. The first part of this work is devoted to group theoretical analysis of the SHG response from the surfaces of cubic antiferromagnets. We concentrate on low index surfaces of cubic antiferromagnets and restrict ourselves to the electric dipole approximation. We use group theoretical methods to determine the nonvanishing elements of Xel(2w) tensor for various antiferromagnetically ordered surfaces. Our results show that different spin configurations exhibit different nonvanishing elements of tensor. In this way it is possible not only to distinguish the magnetic phase of the surface, but in many cases to identify the particular spin structure. Another important result of our work is the possibility of surface domain imaging. The method proposed by us uses the fact that some tensor elements change sign from one domain to another, while other tensor elements remain invariant. This reslults in an interference component in the SHG response, which leads to the domain contrast. Based on the results of our symmetry analysis we developed a formalism for the description of highly excited states in NiO. Our theory takes into account correlations by use of many-body states. We use the gap states of NiO and neglect their dispersion. First we determine the two-, three-, and four-body wavefunctions which describe the excited states of a Ni ion. These functions form a basis for our Hamiltonian, which exhibits a full spherical symmetry. Next we introduce a ligand field to reduce the symmetry to cubic and square. The results show that the nonvanishing tensor elements are proportional to the antiferromagnetic order parameter. Spectra show lines suitable for nonlinar optics, also for magneto-optics. The tensor elements are of the same order of magnitude. An extension of this formalism towards dynamical phenomena allows for the simulation of a pump-probe experiment. For this purpose, we prepare a highly excited state of the system at the time t = 0. The evolution of this initial state is governed by the Schrödinger equation, thus it is a typical quantum-mechanical process. Next, we calculate the nonlinear magneto-optical response for each fixed moment between 0 and 500 fs. Our results confirm a fast dynamics (within femtoseconds), similarly to the earlier simulations for metals. In contrast to those results, however, the coherence of the magneto-optical response from the excited states in NiO lasts till the picosecond regime.