Synthesis and phase evolution of evaporated lead halide perovskites for solar cells : from in situ analysis to optoelectronic properties

Abstract

Metal halide perovskites (MHPs) are promising materials for thin-film solar cells due to their high absorptivity and charge mobility. However, while solution-based processing dominates research, thermal evaporation, despite its potential for high efficiency and scalability, remains underexplored. This thesis addresses this gap through four peer-reviewed studies that investigate the influence of thermal evaporation on MHP film properties and perovskite solar cell (PSC) performance. Using in situ X-ray diffraction (XRD), the research explores nucleation, crystal phase evolution, secondary phases and stoichiometry limits during deposition and annealing. Key findings include the role of dynamic processing schemes in optimizing film growth for both MAPbI3 and FAPbI3-based PSCs. The results provide fundamental insights into the interplay of processing conditions, phase stability, and PSC performance, advancing the potential of thermal evaporation for scalable, high-performance PSCs.

Metallhalogenid-Perowskite (MHP) sind vielversprechende Materialien für Dünnschichtsolarzellen aufgrund ihrer hohen Absorptivität und Ladungsträgermobilität. Während lösungsbasierte Verfahren in der Forschung dominieren, wird die thermische Verdampfung, trotz ihres Potenzials aufgrund von hohen Effizienzen und Skalierbarkeit, wenig beachtet. Daher untersucht diese Dissertation den Einfluss der thermischen Verdampfung auf die Schichteigenschaften und Solarzellenwirkungsgrade von MHP in vier „peer-reviewed“ Publikationen. Mithilfe von in situ Röntgendiffraktometrie (XRD) werden Nukleation, Kristallphasenbildung und sekundäre Phasen während der Abscheidung und Nachbehandlung analysiert. Die Experimente zeigen, wie dynamische Prozessschemata das Wachstum von MAPbI3 und FAPbI3-basierten MHP optimieren können. Diese Arbeit liefert grundlegende Erkenntnisse zum Zusammenhang zwischen Phasenstabilität und Prozessbedingungen und untermauert das Potenzial der thermischen Verdampfung für MHP.