Development of a coupled Molecular Dynamics / Lattice Monte Carlo Scheme - [kumulative Dissertation]

Abstract

Das zentrale Ziel dieser Dissertation war die Entwicklung, Implementierung und das Benchmarking einer gekoppelten Molecular Dynamik / Lattice Monte Carlo Methode zum Zweck der effizienten Simulation von Ionendiffusion in kondensierter Materie. Das damit einhergehende Ziel war die Anwendung dieser Methode auf Materialien für Brennstoffzellmembranen. Die Kombination aus Molecular Dynamik und einer stochastischen kinetischen Monte Carlo Methode erlaubt es, akkurate Simulationen mit geringem rechnerischen Aufwand durchzuführen. Deshalb ist unsere Methode ein attraktives Tool zur Nachbearbeitung existierender ab initio Trajektorien in Fällen, in denen die Schweratomstruktur schon konvergiert ist, aber die Bewegung der leichten Wasserstoffatome noch nicht ausreichend gesamplet wurde.

The central objective of this thesis project was the development, implementation and benchmarking of a coupled Molecular Dynamics / Lattice Monte Carlo scheme for the efficient simulation of ion diffusion in condensed phase compounds.The natural subsequent objective was the application of this scheme to fuel cell membrane materials. Our scheme has been shown to be an effective tool for the simulation of proton diffusion on mesoscopic time scales. The combination of molecular dynamics with a stochastic kinetic Monte Carlo scheme allows accurate calculations with low computational effort. This makes it an attractive tool for postprocessing of existing ab initio trajectories in cases where the heavy atom structure has converged, but the motion of the light hydrogen atoms has not been sufficiently sampled yet.